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El conjunto de montañas que forman el Paisaje Protegido Serra del Maigmó y Serra del Sit está ubicado en las estribaciones más orientales de la Cordillera Bética, incluyéndose en la zona interior del Prebético, caracterizado por presentar rasgos intermedios entre el Subbético y el Prebélico Interno o Meridional, siendo con este último con el que llega a poseer mayor semejanza.

Este hecho es apoyado por estudios realizados por diversos autores recopilados en I.G.M.E. (1978), que han puesto en evidencia la existencia de una serie de facies intermedias, que servirían de unión entre el Prebético externo y el Subbético. Estas facies corresponden precisamente al Prebético de Alicante o Meridional, último eslabón visible antes de las facies subbéticas.

En el área que abarca el Paisaje afloran materiales mesozoicos (triásicos, jurásicos y cretácicos) y terciarios, siendo los más abundantes en todo el territorio los materiales cretácicos formados principalmente por margas y calizas. Además existen abundantes dolomías repartidas por toda la zona; arcillas y yesos de colores rojos y amarillos, en zonas como las faldas del Maigmó; calcáreas margosas, arenas, margas blancas y arcillas del terciario, en suelos de la Foia de Xorret de Catí y en los alrededores de Sarganella, al norte del poblado de Agost o limos, conglomerados calcáreos y gravas del cuaternario, con una antigüedad de 2 millones de años, en el valle de Agost.